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研究成果

1. 新型储氢材料开发

首次提出H+H-复合这一材料设计理念,开创了氨基化合物-氢化物(Nature 2002)和金属氨基硼烷(Nature Mater. 2008)两类储氢材料体系,二者已成为当前储氢材料研究的重要分支,改变了原有的以金属氢化物为主体的储氢材料研究格局。提出金属取代有机物种活泼氢策略,开发出金属有机氢化物储氢新体系(Angew. Chem.2019, Adv. Mater. 2019),可以可控的调变吸放氢热力学性能,初步实现了材料在温和条件下可逆储氢。开发了公斤级化学氢化物储氢材料制备工艺,搭建了公斤级储氢测试平台。

2. 温和条件下氨的合成与分解

将储氢材料应用于氨的催化合成与分解,先后开发了AH—3d金属与ANH—3d金属(A = Li, Ca, Ba)这两类复合催化剂体系,实现了在较低温度下氨的催化合成与分解(Nature Chem. 20172018J. Am. Chem. Soc.2018Angew. Chem. 2015)。利用金属(亚)氨基化合物作为载氮体,探索了一条低温化学链合成氨的新过程,使得N2的活化与转化在不同的催化中心进行,实现了在常压下氨的高效合成 (Nature Energy 2018)。该研究处于领域内基础研究最前沿,为横亘一个世纪的科学难题打开局面,亦为基于可再生能源的第三代合成氨催化剂的研发开辟了方向。

3. 绝热量热装置研制与量热技术平台建设

4.21700K温区建立了一系列精密绝热量热装置,可准确测定凝聚态物质的热容,为有关热力学问题的探索与研究提供重要的热力学基础数据。此外,又配备了综合物性测量系统等先进热学性质测量仪器,可为能源与材料研究提供全方位的量热技术支持。

4. 材料热力学性质研究

利用绝热量热、弛豫量热等量热方法,进行功能材料热力学性质研究。通过将量热测量与其它表征手段联立,建立材料宏观物理性质与内部微观状态变化的能量关联,从热力学角度揭示与理解功能材料相变行为特征,对物理、化学、材料等基础学科的研究具有重要的指导意义。

5. 相变储能材料开发与应用研究

开发了一系列复合、定型、多重响应等新型相变储能材料,在热能存储与温度控制领域具有重要的应用前景。

6. 二氧化碳直接转化为汽油等燃料和化学品

本项目将二氧化碳变成汽油,对解决碳排放相关的环境问题和液体燃料短缺引起的能源问题具有重要意义。通过设计系列多功能催化剂,实现逆水变换、费托合成及分子筛酸催化等串联反应的高效协同和连续催化,从而突破了二氧化碳催化加氢过程中碳链增长能力弱和高值产品产率较低的难题。该技术获得社会广泛关注,多家企业对建设大型生产装置表现出极大兴趣,目前千吨级中试正在进行中。

7. 高性能钯复合膜的构建及其在氨分解膜反应器的应用

首次提出指型加空隙结构的不锈钢钯复合膜设计,可以保证在快速升降温过程中金属钯膜的自由伸缩,并避免不锈钢基底与金属钯膜接触造成膜结构的破坏。该新构型不锈钢钯复合膜能实现连续2000 h的长期稳定运行。另外,H2/N2选择性达到16000。形成膜反应器,可将氨分解的完全分解温度从文献中的748 K以上降低到673 K(氨分解转化率为99.8%),且实现200 h连续稳定运行。

8. 发现"冷冻"铜催化剂可实现选择性加氢产物的调控

多步催化加氢反应的选择性控制极具挑战。我们提出一种可替代贵金属的铜基加氢催化剂,在加氢反应中表现出与传统铜催化剂完全不同的催化性能。以草酸二甲酯催化加氢的多步串联过程为探针反应,研究发现由高能轰击产生的铜纳米颗粒在反应过程中可被锁定在金属态,在相当宽的反应温度范围内,酯加氢反应都被稳定在了热力学不利但附加值却极高的初步加氢产物乙醇酸甲酯。该工作为调节金属加氢能力,设计贵金属替代的催化剂提供了全新的策略。